Zoro war das erste Besatzungsmitglied, das von Luffy rekrutiert wurde. Zoro ist ein erfahrener Schwertkämpfer, der mit seinem eigenen einzigartigen Schwertstil kämpft, der als Santoryu (Drei-Katana-Kampfstil) bekannt ist. Dies wird erreicht, indem man ein Katana in jeder Hand und ein anderes in seinem Mund verwendet. Er kämpft auch mit nur einem oder zwei Schwertern. Bei einem ernsthaften Kampf bindet er sein Bandana, das normalerweise am Arm gebunden ist, an seinen Kopf. Obwohl er kein Samurai ist, scheint er ein gewisses Maß an Bushido zu bewahren und wird häufig mit einem verwechselt. Im Gegensatz zu Luffy und den meisten anderen Strohhut-Piraten ist Zoro dafür bekannt, seine Gegner zu töten, wenn er muss, wenn auch nie kaltblütig. Zoro hat eine strenge, ernste und distanzierte Persönlichkeit, aber im Gegensatz zu Robin reagiert er aufgrund seiner ruppigen, ungeduldigen Haltung oft in einem albernen und übertriebenen Comic-Stil. Auf dem Schiff trainiert er normalerweise entweder mit Gewichten oder schläft. Die einzige Arbeit, die er regelmäßig macht, ist das Hissen des Ankers mit seiner großen Kraft. Er mag auch Sake, fast in dem Maße dass Luffy Fleisch mag, aber wie Nami betrinkt er sich nie aufgrund seiner unmenschlich hohen Ausdauer und Toleranz für Alkohol. Ein weiteres bemerkenswertes Merkmal ist seine mangelnde Orientierung, da Zoro oft verloren geht, selbst in kleinen, vertrauten Räumen oder wenn er von jemandem geführt wird. Trotzdem ist er oft der erste, der einen Feind oder eine Gefahr spürt und der erste, der reagiert. Er wird oft gezeigt, dass er sich der gefährlichen Situationen und der Menschen um ihn herum bewusst ist. Zoro erinnert andere oft auch an die harten Fakten, was oft einige der anderen Besatzungsmitglieder schockiert, obwohl sie normalerweise entscheiden, dass er Recht hat. Zoro hat auch erklärt, dass er Atheist ist und nie an irgendetwas anderes als sich selbst geglaubt hat. Er wirkt oft arrogant und selbstbewusst, aber nur, weil er weiß, dass er ein starker Mann mit großen Kampffähigkeiten ist. Trotzdem weiß Zoro, dass er noch viel ungenutztes Potenzial hat, und wird ständig gesehen, wie er trainiert und versucht, seine Kampffähigkeiten zu verbessern. Er hält sich auch an einen strengen Ehrenkodex des Schwertmeisters, und prahlt oder lügt niemals fälschlicherweise mit seinen Fähigkeiten, manchmal gibt er eine Schwäche zu, sogar gegenüber einem Feind. Er versucht auch niemals, einem Kampf zu entkommen oder Tricks anzuwenden, um zu gewinnen, weil er glaubt, dass dies feige ist und jeden verachtet, der solche Taktiken anwendet. Zoro ist sehr energisch, willensstark und entschlossen.