Sie stammt von Amami Ooshima und singt in einem für diese Region besonderen Stil mit charakteristischen Falsett-Effekten. Chitose Hajime wurde in jungen Jahren als begabter Folksänger anerkannt. Sie gewann viele Volksliedwettbewerbe, veröffentlichte zwei traditionelle Folk-Alben auf einem Indie-Label und wurde von zahlreichen Plattenlabels angesprochen. Sie beschloss zu studieren, um Kosmetikerin zu werden, anstatt Musik zu machen. Hajime hatte jedoch schwere allergische Reaktionen auf viele der von Kosmetikerinnen verwendeten Chemikalien. Sie zog sich von der Schule zurück und dachte ernsthaft über eine Musikkarriere nach. 2001 veröffentlichte sie ein selbstbetiteltes Mini-Album beim Indie-Label Office Augusta. Das Album war Coverversionen älterer Songs, wurde aber so gut aufgenommen, dass Hajime dazu gedrängt wurde, ein weiteres Mini-Album zu veröffentlichen. Im August 2001 veröffentlichte Chitose mit Augusta Records ihr zweites Mini-Album mit dem Titel Kotonoha (コ ト ノ ハ). Diese Veröffentlichung enthielt 5 Original-Tracks. Im Jahr 2002 veröffentlichte sie ihre erste große Label-Single auf Epic Records - "Wadatsumi no Ki" (ワ ダ ツ ミ の 木). Es war die dritthöchste verkaufte Single des Jahres hinter nur Hikaru Utadas "Travelling" und Ayumi Hamasakis "H". Drei Monate später veröffentlichte sie eine brandneue Single, "Kimi wo Omō" (君 ヲ 想 フ?). Obwohl sie auch sehr beliebt war, war es nicht annähernd der Erfolg ihrer ersten Single, obwohl es ihr geholfen hat, sie als permanente Künstlerin zu festigen. Ihr erstes großes Album, Hainumikaze (ハ イ ヌ ミ カ ゼ), folgte später im Jahr. Es verkaufte sich 800.000 Mal, wurde 57 Wochen lang gechartert und war das 16. meistverkaufte Album des Jahres. Sie veröffentlichte 3 weitere Singles, bevor ihr zweites großes Album, Nomad Soul (ノ マ ド ・ ソ ウ ル), 2003 veröffentlicht wurde. Kurz nach einer Konzerttournee und der Veröffentlichung eines Live-Albums und einer DVD im Jahr 2004 kündigte Hajime an, dass sie sich Zeit nehmen würde weg von der Musikszene, um zu heiraten und ein Kind zu haben. Ihr erstes Kind hatte eine Fehlgeburt, aber am 20. Januar 2005 brachte sie erfolgreich ein Mädchen zur Welt. Im November 2005 kehrte sie mit der Single "Kataritsugu Koto" (語 り 継 ぐ こ と), dem Endthema des Anime BLOOD +, in die Musikindustrie zurück. Die Single war ein Hit und erreichte Platz 12 in den Oricon-Charts. Sie folgte diesem Erfolg mit ihrer nächsten Comeback-Single "Haru no Katami" (春 の か た み), dem Endthema für den Anime AYAKASHI - Japanese Classic Horror. Diese Single verkaufte sich in der ersten Woche 6050 Mal und blieb insgesamt 7 Wochen in den Charts. Eine dritte Single wurde vor ihrem nächsten Album veröffentlicht. Die Single "Ao no Requiem" (青 の レ ク イ エ ム) war das Titellied für den Studio GAGA-Film Hatsukoi. Es enthielt 1 zusätzlichen Track und wurde 3 Wochen lang gechartert. In der folgenden Woche veröffentlichte Hajime ihr drittes Original-Hauptalbum, Hanadairo (ハ ナ ダ イ ロ). Das Album war sowohl in einer regulären als auch in einer limitierten Auflage erhältlich. Die limitierte Edition enthielt einen 13. Titel, "Shinda Onna no Ko" (死 ん だ 女 の 子) mit Ryuichi Sakamoto) sowie eine DVD mit den Musikvideos für "Kataritsugu Koto" und "Haru no Katami". Studien haben gezeigt, dass ihr besonderer Gesangsstil, einschließlich der Aspekte der traditionellen Amami-Ōshima-Musik, eine entspannende Wirkung hat, die in Elektroenzephalogrammen beobachtet wurde, die aus dem Gehirn von Menschen stammen, die ihren Gesang hören.
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